【關鍵詞】

  固體廢物；填埋；非靶向分析；穩定化；分子特性指數

  【研究亮點】

  基于滲濾液DOM分子信息的指紋特征可以指示滲濾液的來源；

  填埋齡是形成這種指紋特征的主要原因；

  隨著填埋齡增長，當量雙鍵數增加而H/C元素比下降；

  57種化合物分子的豐度與填埋齡呈顯著單調相關。

  【背景】

  垃圾填埋滲濾液污染是全球性的環境問題。滲濾液中溶解性有機物（dissolved organic matters，DOM）的性質影響滲濾液的生物處理和氧化處理效率。探究滲濾液的DOM特征是改進滲濾液處理技術的基礎，也有助于揭示滲濾液水質在填埋環境下的演變規律。傳統的DOM表征方法，會忽略DOM的結構特性；而紫外可見吸光度和三維熒光光譜只能分析具有光敏感性DOM部分基團的集總性質。常規氣相色譜或氣質聯用方法也可用于特定DOM分子的定性定量，但該類方法忽略了大多數不易氣化與熱不穩定的DOM。近年來，（超）高分辨率質譜和軟電離技術提供了一種可用于解析地球生態環境中DOM分子信息的新方法。該方法可獲取DOM中上千個化合物的精確分子量，采用分子式推算算法，可分析其化學多樣性；亦或是采用高分辨串聯質譜對新型污染物進行懷疑分析與非目標分析。

  【研究方法】

  22個滲濾液樣品取自不同填埋齡期的垃圾堆體。滲濾液中的DOM經由固相萃取分離后，采用超高效液相色譜聯用混合四極桿軌道阱質譜儀獲取其分子信息。分析原始質譜數據后，進一步采用非度量多維測度分析與多重假設檢驗等方法進行數據挖掘。

  【主要研究結果】

  從同一個垃圾堆體不同位置收集的滲濾液的COD、BOD5和NH3-N等性質變化顯著。但是，基于滲濾液DOM的分子信息和非度量多維測度分析結果，可證明來自同一堆體的滲濾液DOM分子指紋性質相似。這是因為這些樣品中具有約50%的相同母離子質量峰。滲濾液DOM的分子特性指數表明，新鮮滲濾液DOM的H/C元素比高達1.78；隨著垃圾的降解，H/C元素比降至1.37~1.42；滲濾液DOM的當量雙鍵數（double-bond equivalent，DBE）具有類似的反向變化趨勢；而O/C從0.34降至0.26。這些結果說明，在填埋垃圾降解過程中，生物可降解化合物被消耗；而難降解的DOM依然存在，且多數是分子結構類似木質素和富含羰基的脂環族化合物。通過多重假設檢驗發現，57種滲濾液DOM分子與填埋齡呈現顯著的單調相關性。其中，一種填埋齡指示化合物可定性為N-丁基苯磺酰胺，其相對豐度與填埋齡呈負相關。

  【結論與展望】

  不同來源滲濾液DOM的質量峰具有性；因此，其分子信息是填埋垃圾的指紋特征；填埋齡與垃圾組成是形成該指紋特征的主要因素。本研究結果可進一步應用于填埋場環境監測，如溯源垃圾填埋場滲濾液的泄漏點位。填埋垃圾的降解過程可由滲濾液DOM分子特性指數表征。在進行填埋場封場工程時，滲濾液DOM的分子特性指數可進一步用于輔助判斷填埋場的生物穩定性。